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| 內容簡介： |
《炭材料催化富甲烷气二氧化碳重整制合成气》在总结甲烷二氧化碳重整技术、催化剂、反应机理以及动力学基础上，重点介绍了炭催化甲烷裂解及富甲烷气二氧化碳重整转化制合成气的研究进展。阐述了炭材料催化剂组成、比表面积、孔结构、微观结构和所含矿物质等对重整催化性能的影响，以及炭材料对甲烷二氧化碳重整催化作用实质。在此基础上，介绍了炭材料改性和金属复合方法，阐述了改性和复合金属后炭基催化活性的核心要素。并进一步介绍了热重、气相色谱法、X射线粉末衍射仪、红外光谱和X射线光电子能谱等现代分析测试手段在炭材料催化剂上的应用。另外，对高温高压重整反应器开发也进行了简要介绍。
本书可供在化工、化学、催化、资源、能源、环境、材料等学科领域从事基础研究和工业应用的研究人员、工程技术人员和管理人员参考，也可作为高等院校催化专业师生的参考书。
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| 目錄：
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第1章 绪论
1.1引言1
1.1.1背景1
1.1.2富含甲烷的资源4
1.2工业上甲烷转化利用的几种主要技术6
1.2.1直接转化法6
1.2.2间接转化法6
1.3甲烷催化制合成气的主要途径7
1.3.1甲烷水蒸气重整制合成气7
1.3.2甲烷部分氧化制合成气8
1.3.3甲烷自热重整9
1.3.4二氧化碳重整甲烷制合成气9
1.4二氧化碳重整甲烷制合成气反应研究现状9
1.4.1二氧化碳重整甲烷制合成气反应的热力学研究9
1.4.2甲烷的活化和二氧化碳的活化13
1.4.3二氧化碳重整甲烷反应中的表面积炭和消炭研究14
1.5二氧化碳重整甲烷反应催化剂的研究15
1.5.1重整催化剂的发展15
1.5.2制备方法对催化性能的影响18
1.5.3载体对催化性能的影响19
1.5.4活性组分对催化性能的影响20
1.5.5助剂对催化性能的影响21
1.6二氧化碳重整甲烷催化反应机理和动力学模型研究21
1.6.1二氧化碳重整甲烷催化反应机理21
1.6.2二氧化碳重整甲烷催化反应动力学模型研究23
1.7实验室用高温高压反应器25
1.8炭材料催化剂在甲烷裂解及CH4-CO2重整反应中的应用25
1.8.1炭材料催化甲烷裂解研究现状25
1.8.2炭材料催化CH4-CO2重整研究现状27
参考文献29
第2章 炭材料催化甲烷分解及CH4-CO2重整反应热力学分析
2.1引言40
2.2化学亲和势40
2.2.1不同炭材料对活性的影响40
2.2.2CH4热分解化学亲和势分析41
2.3炭材料催化甲烷二氧化碳重整制合成气实验平衡常数的计算42
2.4实验平衡常数与理论平衡常数的比较45
参考文献46
第3章 炭材料催化CH4-CO2重整研究
3.1引言47
3.2炭材料催化CH4-CO2重整47
3.2.1炭材料对CH4和CO2转化率的影响48
3.2.2不同炭材料对活性的影响49
3.2.3CH4CO2不同配比的影响50
3.2.4空速的影响50
3.2.5反应温度的影响51
3.2.6炭材料催化CH4-CO2重整产品气的组成53
3.3炭催化焦炉煤气CH4-CO2重整制合成气的研究53
3.3.1炭材料对焦炉气中甲烷热解和焦炉煤气-CO2重整的影响54
3.3.2反应温度对产品气的影响55
3.3.3不同炭材料对焦炉煤气CH4-CO2重整的影响56
3.3.4不同CO2CH4比对合成气COH2的影响57
3.3.5水蒸气量对焦炉煤气中甲烷转化率的影响58
3.3.6停留时间对煤气中甲烷的影响59
3.3.7炭材料催化剂的稳定性59
3.4炭催化剂分析、表征及催化本质研究61
3.4.1炭催化剂SEM分析61
3.4.2比表面和孔结构的变化63
3.4.3炭催化剂中灰分的影响64
3.4.4含氧官能团分析65
3.4.5炭材料XRD分析67
3.5本章小结68
参考文献70
第4章 过程积炭对二氧化碳重整甲烷的影响
4.1引言74
4.2积炭的研究方法74
4.2.1热分析技术TG-DTA74
4.2.2色谱技术75
4.2.3扫描电镜SEM75
4.2.4透射电镜TEM76
4.2.5光电子能谱XPS77
4.2.6X射线衍射XRD分析77
4.2.7拉曼光谱RS78
4.3炭材料催化剂的热分析80
4.3.1CO2气氛下炭材料催化剂的热分析80
4.3.2O2气氛下炭材料催化剂的热分析81
4.4炭材料催化CH4-CO2重整反应过程中产生积炭的研究82
4.4.1有无积炭时炭材料催化剂对CH4-CO2重整反应的影响82
4.4.2不同温度产生的积炭对CH4-CO2重整反应的影响83
4.5表征分析86
4.5.1扫描电镜SEM分析86
4.5.2X射线衍射XRD分析92
4.5.3光电子能谱XPS分析93
4.6本章小结98
参考文献99
第5章 小型高温高压反应器的开发及压力对炭催化重整的影响
5.1引言103
5.2压力对甲烷二氧化碳重整研究进展103
5.3小型高温高压反应器的开发106
5.3.1小型高温高压反应器及基本原理106
5.3.2反应器传热研究107
5.3.3反应器主要部件设计108
5.4反应器支架设计115
5.5反应器耐压和温度分布特性研究116
5.5.1反应器径向温度分布116
5.5.2反应器轴向温度分布116
5.5.3压力对反应器外表面温度的影响117
5.6压力对炭材料催化重整转化的影响118
5.6.1压力的影响118
5.6.2温度的影响119
5.6.3原料气配比的影响120
5.6.4停留时间的影响121
5.7炭催化剂反应前后表面性质的变化122
5.7.1BET分析122
5.7.2反应前后炭材料催化剂红外光谱分析123
5.8本章小结124
参考文献125
第6章 重整过程中炭催化剂中硫的迁移和转化
6.1引言127
6.2实验过程127
6.3炭材料催化剂中硫元素的变化128
6.3.1还原性气氛对炭材料中硫的作用129
6.3.2半焦中硫与还原性气体的反应130
6.4半焦中硫对CH4转化制备所得合成气中硫含量的影响132
6.5还原性气氛下半焦中硫的脱除验证132
6.5.1热分析实验132
6.5.2CO与HNO3处理后的半焦的作用133
6.5.3还原性气氛下碱半焦中硫的脱除133
6.6本章小结135
参考文献135
第7章 金属炭材料催化二氧化碳重整甲烷研究
7.1引言137
7.2浸渍方法对催化剂活性的影响137
7.3超声波浸渍对钴炭材料催化剂活性的影响138
7.3.1超声波的影响138
7.3.2超声波振动时间和频率的确定140
7.4负载量对钴炭材料催化剂活性的影响141
7.5焙烧温度对钴催化剂活性的影响142
7.5.1热重分析142
7.5.2焙烧温度对钴炭材料活性的影响143
7.6工艺条件对钴炭材料催化剂活性的研究145
7.6.1反应温度的影响145
7.6.2CH4CO2比值的影响145
7.6.3空速GHSV的影响146
7.7双金属Co-Cu炭材料催化剂的初步探讨147
7.7.1浸渍顺序对Co-Cu炭材料催化剂活性的影响148
7.7.2热重分析148
7.7.3焙烧温度的影响149
7.7.4浸渍量对Co-Cu炭材料催化剂活性的影响151
7.7.5寿命的考察152
7.8本章小结153
参考文献153
第8章 Co-Zr活性炭催化CH4-CO2重整反应性能
8.1引言155
8.2助剂金属的选取155
8.3制备条件对催化活性的影响157
8.3.1浸渍顺序对催化活性的影响157
8.3.2浸渍量对催化活性的影响159
8.3.3焙烧温度对催化活性的影响160
8.3.4焙烧时间对催化活性的影响162
8.3.5反应时间对催化活性的影响163
8.4催化剂的表征163
8.4.1TG-DSC分析163
8.4.2XRD分析164
8.4.3BET分析165
8.4.4H2-TPR分析167
8.4.5XPS分析169
8.4.6SEM-EDX分析170
8.5Co-ZrAC催化剂反应工艺条件的影响171
8.5.1反应温度对催化活性的影响171
8.5.2进气比对催化活性的影响172
8.5.3空速对催化活性的影响173
8.5.4加压恒温浸渍方法对催化活性的影响174
8.6本章小结176
参考文献177
第9章 动力学研究及重整反应机理讨论
9.1引言178
9.2炭材料催化甲烷裂解及动力学179
9.2.1炭材料催化剂对甲烷裂解的影响179
9.2.2甲烷裂解动力学181
9.3炭材料催化CH4-CO2重整及炭消耗动力学183
9.3.1炭材料催化CH4-CO2重整反应过程中炭材料失重特性183
9.3.2炭消耗动力学188
9.4二氧化碳重整甲烷机理讨论及动力学189
9.4.1重整反应机理讨论189
9.4.2Eley-Rideal机理及分析191
9.4.3Langmuir-Hinshelwood机理及分析191
9.4.4炭材料催化二氧化碳重整甲烷反应机理初探194
9.4.5二氧化碳重整甲烷反应动力学196
9.5本章小结204
参考文献205
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| 內容試閱：
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CO2和CH4是主要的温室气体，同时它们也是一种宝贵资源。随着全球变暖，CO2排放问题正在引起国际社会的关注。以气化煤气（CO2）和焦炉煤气（CH4）为源头的双气头多联产系统，不仅可以产生人类必需的能源和化工产品，而且可以综合提高能源的转化效率。该系统对环境温和，是煤炭洁净转化高效利用和解决温室气体排放的重要途径。在整个转化系统中，最关键的技术是焦炉煤气（CH4）和气化煤气（CO2）重整转化制合成气，其中重整催化剂是重中之重。因此，开发新的催化剂材料并通过对其改性，为工业化获得廉价的高活性催化剂，始终是材料科学和催化学科领域的热点研究课题。
炭材料因低廉的价格、丰富的孔结构和大的比表面积近年来受到了广泛的关注。炭材料的种类众多，结构和官能团丰富，因而可以通过改性和改变其结构和官能团的组成来调控催化剂的活性。同传统的负载型催化剂相比较，炭材料种类的丰富性及性能的可变性，不仅为新型炭材料的制备提供了新的途径，也为重整催化剂的开发提供了新的机会。因此，炭催化重整催化剂越来越受到重视，有望在二氧化碳重整甲烷的工业化应用和节能减排中扮演更加重要的角色。
本书在总结甲烷二氧化碳重整技术的基础上，重点阐述了以炭材料催化甲烷二氧化碳重整的最新研究进展。本书首次介绍了太原理工大学山西省煤科学与技术重点实验室省部共建国家重点实验室培育基地近十年来在炭催化重整甲烷二氧化碳催化剂制备及其改性等方面的研究进展。本书共9章。第1章对甲烷二氧化碳重整转化技术、催化剂、重整设备、重整反应机理和动力学进行了综述。第2章主要介绍了炭催化甲烷热解及甲烷二氧化碳重整反应热力学。第3章主要介绍了炭材料对焦炉煤气（甲烷）二氧化碳催化重整的本质。第4章主要介绍了积炭对甲烷二氧化碳重整的影响。第5章主要介绍了新型高温高压重整反应器设计开发以及加压对重整反应的影响。第6章主要介绍了重整过程中炭催化剂中硫的迁移和转化规律。第7章和第8章主要介绍了通过不同金属负载改性后炭基催化剂的特性。第9章主要介绍了炭催化甲烷裂解动力学和炭催化甲烷二氧化碳重整机理及动力学。本书在编写过程中得到了国家重点基础研究发展计划（编号：2005CB221202）、国家自然科学基金（编号：21006066和21376003）等项目的支持。在本书完成过程中，赵炜、成海柱、杜延年、段汝元、曹宏成、张丙模、张卫东、张猛、贝昆仑、王鹏、李玉洁等做了大量工作，在此一并表示衷心的感谢。
本书作者在探索炭催化焦炉煤气（甲烷）与气化煤气（二氧化碳）重整制合成气的研究中，深感学识功底不深，加之时间仓促，书中疏漏之处在所难免，恳请有关专家和读者批评指正，并提出宝贵的意见，让我们共同努力，促进中国富甲烷气的利用及二氧化碳减排技术的发展。
本书是通过对国内外大量文献的分析、学习并结合作者的科研工作编写而成的，是作者不断学习和总结的成果，希望对相关科研人员和生产工作者有一定帮助。
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