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石墨烯是碳的同素异形体大家族的又一个传奇，也是当今横跨学术界和产业界的超级明星，几乎到了家喻户晓、妇孺皆知的程度。当然，石墨烯是当之无愧的。作为由单层碳原子构成的蜂窝状二维原子晶体材料，石墨烯拥有无与伦比的特性。理论上讲，它是导电性和导热性较好的材料，也是理想的轻质高强材料。正因如此，一经问世便吸引了全球范围的关注。石墨烯有可能创造一个全新的产业，石墨烯产业将成为未来全球高科技产业竞争的高地，这一点已经成为国内外学术界和产业界的共识。从2004年至今，已经有了近十六年的历史沉淀。无论是石墨烯的基础研究，还是石墨烯材料的产业化实践，人们都有了更多的一手材料，更有可能对石墨烯材料有一个全方位套丛书出的、科学的、理性的认识。总结历史，是为了更好地走向未来。对于新兴的石墨烯产业来说，战略前沿新材料——石墨烯出版工程的出版意义也是不言而喻的。事实上，国内外已经出版了数十部石墨烯相关书籍，其中不乏经典性著作。本丛书的定位有所不同，希望能够全面总结石墨烯相关的知识积累，反映石墨烯领域的国内外前沿研究进展，展示石墨烯新材料的产业化现状与发展前景，尤其希望能够充分体现国人对石墨烯领域的贡献。本丛书共包括
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| 內容簡介： |
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本书围绕光散射的理论基础展开， 着重关注石墨烯基材料独特的电子能带结构所导致的拉曼散射过程， 以及外界微扰对其拉曼散射过程的影响， 并系统地介绍当前拉曼光谱在表征石墨烯基材料及其相关异质结和器件方面的应用和代表性的研究工作。
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| 關於作者： |
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谭平恒，中国科学院半导体所所长。目前主要从事二维半导体材料光学性质研究，已发表200余篇学术论文，所发表论文被SCI引用1万余次。出版两本译著，编辑出版一本英文著作，在国内外学术会议上做大会报告和邀请报告100余次。曾获全国百篇优秀博士学位论文、国家杰出青年科学基金资助、黄昆固体物理与半导体物理奖，并入选国家“万人计划”科技创新领军人才和科睿唯安高被引科学家(2018年，2019年)。现为中国物理学会理事、中国物理学会光散射专业委员会主任委员、中国物理学会秋季学术会议组委会委员、中国科学院大学学位评定委员会委员、国际拉曼光谱学大会(ICORS)国际执委会委员、《Semicond Sci Tech》、《npj 2D Mater Appl》和《J Raman Spectrosc》等学术期刊编委。
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| 目錄：
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第 1 章 石墨烯基材料的介绍 0011.1 石墨烯基材料及其性质 0041.2 范德瓦耳斯异质结及垂直器件 0091.3 石墨烯基材料的表征 0121.4 应用前景与挑战 015第 2 章 石墨烯基材料的基础性质 0192.1 晶体结构 0222.1.1 单层和多层石墨烯 0222.1.2 转角多层石墨烯 0242.2 声子 0272.2.1 一维双原子晶体 0272.2.2 石墨烯基材料的声子色散关系 0312.3 电子能带结构 0372.3.1 石墨烯 0372.3.2 AB 堆垛多层石墨烯 0412.3.3 转角多层石墨烯 0432.4 可见光范围内层数依赖的光学性质 0442.4.1 光学衬度 0462.4.2 瑞利散射 0492.4.3 光吸收 0512.5 小结 052第 3 章 拉曼散射理论 0533.1 光散射的经典理论 0583.1.1 散射概率 0583.1.2 电偶极辐射 0613.1.3 拉曼选择定则 0633.2 光散射的量子描述 0683.2.1 微观过程 0693.2.2 对称性分析 0753.2.3 多声子拉曼散射 0783.3 共振拉曼散射 0823.3.1 单共振拉曼散射 0833.3.2 双共振拉曼散射 0843.3.3 共振条件分析 0873.4 拉曼光谱特征 0903.4.1 涨落耗散理论 0923.4.2 斯托克斯和反斯托克斯拉曼过程 0933.4.3 拉曼峰线型和线宽 0963.5 拉曼光谱信噪比 0993.5.1 暗光谱的噪声分析 1023.5.2 拉曼信号的噪声来源 1043.5.3 拉曼信号的SNR 估算 1113.6 小结 115第 4 章 单层石墨烯的拉曼光谱 1174.1 一阶拉曼模: G 模 1214.2 共振拉曼散射 1244.2.1 双共振拉曼散射过程 1244.2.2 斯托克斯和反斯托克斯拉曼光谱 1324.2.3 声学声子色散曲线 1374.2.4 拉曼散射增强基底 1404.3 偏振拉曼光谱 1424.3.1 偏振拉曼实验配置 1434.3.2 石墨晶须的偏振拉曼光谱 1484.3.3 石墨烯的偏振拉曼光谱 1494.3.4 斜入射配置下石墨烯的偏振拉曼光谱 1514.4 石墨烯边界的拉曼散射 1534.5 缺陷石墨烯的拉曼散射 1554.5.1 缺陷石墨烯的拉曼光谱 1554.5.2 拉曼光谱表征石墨烯无序度 1574.6 电学掺杂石墨烯的拉曼散射 1594.6.1 G 模的量子干涉现象 1594.6.2 石墨烯的电声子耦合 1624.7 化学掺杂石墨烯的拉曼光谱 1654.7.1 石墨烯的化学掺杂及拉曼表征 1664.7.2 重掺杂石墨烯的双共振拉曼散射 1684.8 G 模的温度效应 1704.9 磁场下石墨烯的拉曼散射 1754.10 小结 178第 5 章 多层石墨烯的拉曼光谱 1795.1 多层石墨烯的高频拉曼光谱 1825.1.1 AB 堆垛多层石墨烯 1835.1.2 ABC 堆垛多层石墨烯 1885.2 多层石墨烯边界的拉曼光谱 1905.2.1 双层石墨烯边界 1915.2.2 利用拉曼光谱确定2LG 边界结构 1925.2.3 多层石墨烯边界 1955.3 层间振动模 1965.3.1 线性链模型 1985.3.2 AB 堆垛多层石墨烯 2025.3.3 ABC 堆垛多层石墨烯 2055.3.4 剪切模的法诺共振 2065.4 转角多层石墨烯 2085.4.1 莫尔声子 2095.4.2 t2LM 的莫尔声子 2115.4.3 t2LG 的 R 模和 R 模 2135.4.4 t(m n)LG 的高频拉曼模 2155.4.5 高频模的共振拉曼散射 2175.4.6 t(m n)LG 的层间振动模 2205.5 CVD 制备的多层石墨烯 2255.6 抛物线能带的双共振拉曼散射 2305.6.1 碳纳米管的拉曼光谱 2305.6.2 MoS2 的共振拉曼散射 2335.7 小结 236第 6 章 石墨烯基范德瓦耳斯异质结及器件 2376.1 石墨烯基范德瓦耳斯异质结 2416.1.1 mLM/nLG 的制备 2416.1.2 mLM/nLG 的界面耦合 2446.2 范德瓦耳斯异质结的电声子耦合 2476.2.1 nL hBN/mLW 的呼吸模 2486.2.2 nL hBN/mLW 的跨维度电声子耦合 2496.2.3 nL hBN/mLW 的层间键极化率模型 2526.2.4 mLM/nLG 的电声子耦合 2536.3 石墨烯基器件的拉曼光谱表征 2556.3.1 石墨烯基场效应晶体管 2566.3.2 石墨烯基储能器件 2586.3.3 石墨烯基太阳能电池和有机发光二极管 2616.3.4 石墨烯基纳米机电系统 2626.3.5 石墨烯基范德瓦耳斯异质结器件 2646.4 小结 266第 7 章 拉曼光谱在表征石墨烯基材料中的应用 2677.1 ME NLG 薄片层数的表征 2707.1.1 利用2D 模线型表征 ME NLG 层数 2727.1.2 利用层间振动模表征 AB NLG 层数 2747.1.3 利用 G 模强度表征NLG 层数 2757.1.4 利用衬底Si 峰强度表征NLG 层数 2787.2 拉曼光谱法表征石墨烯薄片层数的国家标准 2827.2.1 基于2D 模线型表征石墨烯薄片层数的拉曼光谱法 2837.2.2 基于SiO2/Si 衬底的硅拉曼模峰高表征石墨烯薄片层数的拉曼光谱法 2857.3 CVD NLG 薄片层数和堆垛次序的表征 2897.3.1 CVD 1LG 的表征 2907.3.2 层数表征 2927.3.3 堆垛次序表征 2947.3.4 界面转角表征 2967.4 应力分析 2987.5 缺陷表征 3007.6 拉曼成像 3037.6.1 表征层数、晶畴和堆垛方式 3037.6.2 表征边界 3057.6.3 表征应力 3067.6.4 鉴别石墨烯生长机制 3077.7 小结 308附录 A 物理名词索引： 中文—英文 309附录 B 物理名词索引： 英文—中文 315参考文献 321索引 336
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石墨烯是碳元素的一种同素异形体， 由单层碳原子所构成的蜂窝状二维晶体。石墨烯被用作碳纳米管、富勒烯、多层石墨烯以及体石墨等石墨烯基材料的基本构筑单元。石墨烯基材料的有关研究可以追溯到20世纪， 理想的石墨烯结构经常被用作描述各种碳材料性质的基础模型。直到2004年， 安德烈· 海姆(Andre Geim) 和康斯坦丁· 诺沃肖洛夫(Kostya Novoselov)等人利用机械剥离法制备出石墨烯， 这激发了石墨烯基材料的研究热潮。 石墨烯具有诸多新奇的物理性质， 包括常温常压下极高的电子迁移率、优越的力学和热学性质， 以及能够在室温下观察到量子霍尔效应等。从石墨烯延伸出来的石墨烯基材料也具有丰富的性质，并被应用于各种各样的功能器件。当前， 石墨烯基材料的研究涵盖了从电子和声子等元激发、各元激发的相互作用以及光吸收和光散射等基础物理性质， 到石墨烯基纳米光电子器件、超级电容器、纳机电系统等应用领域。石墨烯基材料展现出极为重要的研究价值和广阔的应用前景。在基础研究和器件应用研究中， 对石墨烯基材料进行无损、高效、高分辨率甚至原位的表征和分析是必不可少的。拉曼光谱作为物质对光的非弹性散射光谱， 对材料的物理化学性质高度敏感。拉曼光谱的测试操作简单， 可在常温常压环境下进行， 且不需要特殊的样品制备。拉曼光谱是表征石墨烯基材料结构、对称性、电子能带、声子色散、弹性系数、掺杂和缺陷等性质的有力工具， 为人们充分理解其展现的优异性能提供了便捷的途径。石墨烯基材料具有众多分支且都具有独特的结构， 这使得其拉曼光谱看起来较为复杂， 其光谱特征随石墨烯基材料的结构、堆垛方式、转角以及外界微扰等因素的变化而发生显著改变。这给分析石墨烯基材料的拉曼光谱分析造成了一定的困难， 其中， 部分问题至今仍困扰着许多科学工作者。通常， 对于非专业研究者来说， 拉曼光谱只是一种材料种类和晶体质量的表征工具， 大家往往忽视了其背后所蕴藏的复杂机理。 深入地理解石墨烯基材料的拉曼散射机理有助于纳米科学领域甚至工业化应用领域的研究者更好地使用拉曼光谱仪来获得更多、更丰富的材料信息。为了更好地理解和解释石墨烯基材料复杂的拉曼光谱特征， 掌握一些基本的固体物理概念是必要的， 这将有助于把实验和理论结合起来， 了解并分析实验参数 (如激发光和散射光的偏振方向、光子能量、温度、压力、磁场、载流子浓度和栅压等) 与拉曼光谱特征之间的关系， 进而解释石墨烯基材料所具有的丰富且奇特的物理现象。撰写本书主要目的是帮助读者理解石墨烯基材料的声子物理和拉曼光谱， 提供一系列基础性、系统性和指南性的知识， 为准备进入本领域或刚涉及利用拉曼光谱来表征石墨烯基材料物理和化学性质的科研人员提供必要的理论和方法支持， 为相关科技工作者展示目前该领域的新研究进展， 并为有志于从事拉曼光谱研究的同行们提供理论基础、实验技术和结果分析的知识储备。为此， 本书主要介绍光散射的理论基础， 包括一阶拉曼散射和双共振拉曼散射， 着重关注石墨烯基材料独特的电子能带结构所导致的拉曼散射过程， 以及外界微扰对其拉曼散射过程的影响， 并系统地介绍当前拉曼光谱在表征石墨烯基材料及其相关异质结和器件方面的应用和代表性研究工作。本书共分为七章。先从石墨烯基材料的结构和性质入手， 详细介绍其独特的物理和化学性质; 在引入电子和声子等基本概念之后， 简述了晶体材料的电子能带结构和声子色散曲线的计算方法， 比较了不同层数和堆垛方式的多层石墨烯的物理性质; 随后， 从经典理论和量子图像两个方面介绍了拉曼散射理论， 包括一阶和高阶拉曼散射、共振拉曼散射、拉曼选择定则和拉曼光谱特征等基础知识; 结合电子能带结构、声子色散曲线以及拉曼散射的理论知识， 分析了石墨烯、多层石墨烯和转角多层石墨烯的拉曼光谱， 及其随激发光和散射光的偏振方向、缺陷、磁场、电场、温度、化学掺杂、转角等因素的变化关系;之后介绍了如何通过拉曼光谱特征的变化来表征石墨烯基材料及其相关异质结的结构和性质， 以及拉曼光谱在表征石墨烯基器件的工作机理和性能等方面的应用。本书由谭平恒研究员、从鑫博士生、刘雪璐高级工程师和冷宇辰博士生共同完成， 作者均为从事石墨烯基材料拉曼光谱学研究的一线人员。谭平恒研究员全面指导了本书的撰写工作。 从鑫博士生负责了1 ~2章初稿的撰写工作。 从鑫博士生和谭平恒研究员共同撰写了第3~6 章的初稿， 其中， 刘雪璐高级工程师提供了第3 章的部分实验数据， 冷宇辰博士生提供了第4 章和第5 章的部分素材。 刘雪璐高级工程师提供了第7 章的部分素材， 并与谭平恒研究员共同撰写了第7 章的初稿。 谭平恒研究员和从鑫博士生对全部初稿进行了统稿和再加工。谭平恒研究员对全部稿件进行了审校。本书从策划到完稿前后花了逾三年时间， 其间本研究组和其他课题组不断有新成果发表， 使得稿件一直处于不断完善的过程。 但比较遗憾的是， 即使到出版时， 仍然不能及时地把很多新的成果囊括到本书中。本书的成稿， 部分得益于新冠肺炎疫情而多出的整块可支配的时间，这种心情无以言表。 由于作者水平及经验有限， 书中难免存在诸多不妥和疏漏之处， 恳请广大读者批评指正， 并提出宝贵意见， 以便以后进行修订。需要特别说明的是， 与多层石墨烯对应的是单层石墨烯， 但从学术意义上严格来说， 石墨烯就是指单层石墨烯， 因此本书不再特别提单层石墨烯的概念， 除非为了比较说明等。另外， 石墨烯基材料的性质与缺陷、磁场、电场、温度和载流子掺杂浓度等密切相关。如果没有加限制性说明，本书所描述的都是本征的(无缺陷和载流子掺杂的)、在常温常压下石墨烯基材料所具有的性质。为了便于读者直接从 http://dx.doi.org/快速地检索到所关心的参考文献， 文末都尽量提供了它们的 DOI 号。希望本书的出版对从事或者渴望进入石墨烯基材料拉曼光谱研究领域的科研工作者和研究生来说具有重要的参考价值。读者若对此书有任何疑问或意见， 请直接发送电子邮件到phtan@semi.ac.cn。谭平恒2020 年10 月
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